Antenas moleculares de polipiridinas de rutenio puenteadas por cianuro

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En este trabajo se desarrollan la síntesis y la caracterización de polipiridinas de ruteniopuenteadas por cianuro, con el objeto de generar moléculas que funcionen como plataformade estudio de los procesos fisicoquímicos que dan origen a los comportamientos como cablesy antenas moleculares. Este tip...

Descripción completa

Detalles Bibliográficos
Autor principal: Cadranel, Alejandro
Formato: Tesis Doctoral
Lenguaje:Español
Publicado: 2012
Materias:
POLIPIRIDINAS DE RUTENIO
TETRAPIRIDINAS DE RUTENIO
PUENTE CIANURO
ANTENAS MOLECULARES
CABLES MOLECULARES
CELDAS SOLARES
TRANSFERENCIA DE ENERGIA
TRANSFERENCIA DE CARGA
VALENCIA MIXTA
RUTHENIUM POLIPYRIDINES
RUTHENIUM TETRAPYRIDINES
CYANIDE BRIDGE
MOLECULAR ANTENNAE
MOLECULAR WIRES
SOLAR CELLS
ENERGY TRANSFER
CHARGE TRANSFER
MIXED VALENCE
Acceso en línea:https://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n5216_Cadranel
Aporte de:
Biblioteca Digital - Facultad de Ciencias Exactas y Naturales (UBA) de Universidad de Buenos Aires
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description En este trabajo se desarrollan la síntesis y la caracterización de polipiridinas de ruteniopuenteadas por cianuro, con el objeto de generar moléculas que funcionen como plataformade estudio de los procesos fisicoquímicos que dan origen a los comportamientos como cablesy antenas moleculares. Este tipo de compuestos pueden ser utilizados para la construcciónde dispositivos que utilicen la luz como fuente de energía. Se realizó un estudio sistemático de las propiedades de sistemas de nuclearidad creciente,comenzando por monómeros [Ru(L)(bpy)X]+ (X = CN- o NCS-) y utilizando luegocompuestos bimetálicos [Ru(L)(bpy)(μ-NC)M(CN)5]n- (M = Fe(III), Fe(II), Cr(III), Ru(II), Os(III), Os(II)). En los mismos se logran variaciones drásticas de las propiedadesfotofísicas según la identidad y el estado de oxidación del metal M, y se observanprocesos de transferencia de carga y de energía. Posteriormente, a través del trímero [Ru(tpy)(bpy)(μ-CN)Ru(py)4(μ-NC)Cr(CN)5], se pone a prueba la capacidad de las tetrapiridinasde rutenio de funcionar como cables moleculares y mediar la transferencia deenergía entre una polipiridina de rutenio (fragmento donor) y el hexacianocromato (fragmentoaceptor). Este análisis permite individualizar las contribuciones de cada fragmentoutilizado a las características globales de cada molécula y formular estrategias para eldise~no de cables y antenas moleculares. Finalmente, algunos de los complejos preparados muestran inyección efectiva de cargasen superficies de TiO2 bajo iluminación, lo cual resulta prometedor en cuanto a suutilización como colorantes en celdas solares. Palabras Clave polipiridinas de rutenio - tetrapiridinas de rutenio - puente cianuro - antenas moleculares - cables moleculares - celdas solares - transferencia de energía -transferencia de carga - valencia mixta
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spelling todo:tesis_n5216_Cadranel2023-10-03T12:54:53Z Antenas moleculares de polipiridinas de rutenio puenteadas por cianuro Cyanide-bridged ruthenium polipyridines as molecular antennae Cadranel, Alejandro POLIPIRIDINAS DE RUTENIO TETRAPIRIDINAS DE RUTENIO PUENTE CIANURO ANTENAS MOLECULARES CABLES MOLECULARES CELDAS SOLARES TRANSFERENCIA DE ENERGIA TRANSFERENCIA DE CARGA VALENCIA MIXTA RUTHENIUM POLIPYRIDINES RUTHENIUM TETRAPYRIDINES CYANIDE BRIDGE MOLECULAR ANTENNAE MOLECULAR WIRES SOLAR CELLS ENERGY TRANSFER CHARGE TRANSFER MIXED VALENCE En este trabajo se desarrollan la síntesis y la caracterización de polipiridinas de ruteniopuenteadas por cianuro, con el objeto de generar moléculas que funcionen como plataformade estudio de los procesos fisicoquímicos que dan origen a los comportamientos como cablesy antenas moleculares. Este tipo de compuestos pueden ser utilizados para la construcciónde dispositivos que utilicen la luz como fuente de energía. Se realizó un estudio sistemático de las propiedades de sistemas de nuclearidad creciente,comenzando por monómeros [Ru(L)(bpy)X]+ (X = CN- o NCS-) y utilizando luegocompuestos bimetálicos [Ru(L)(bpy)(μ-NC)M(CN)5]n- (M = Fe(III), Fe(II), Cr(III), Ru(II), Os(III), Os(II)). En los mismos se logran variaciones drásticas de las propiedadesfotofísicas según la identidad y el estado de oxidación del metal M, y se observanprocesos de transferencia de carga y de energía. Posteriormente, a través del trímero [Ru(tpy)(bpy)(μ-CN)Ru(py)4(μ-NC)Cr(CN)5], se pone a prueba la capacidad de las tetrapiridinasde rutenio de funcionar como cables moleculares y mediar la transferencia deenergía entre una polipiridina de rutenio (fragmento donor) y el hexacianocromato (fragmentoaceptor). Este análisis permite individualizar las contribuciones de cada fragmentoutilizado a las características globales de cada molécula y formular estrategias para eldise~no de cables y antenas moleculares. Finalmente, algunos de los complejos preparados muestran inyección efectiva de cargasen superficies de TiO2 bajo iluminación, lo cual resulta prometedor en cuanto a suutilización como colorantes en celdas solares. Palabras Clave polipiridinas de rutenio - tetrapiridinas de rutenio - puente cianuro - antenas moleculares - cables moleculares - celdas solares - transferencia de energía -transferencia de carga - valencia mixta This work consists in the synthesis and characterization of cyanide-bridged rutheniumpolipyridines. Our aim is to develop a new set of molecules that may serve as a platformto study the physicochemical processes that take place in molecular wires and antennae. These type of compounds can be used to ensemble devices for which light is the energysource. A systematic study was carried on the properties of systems of growing nuclearity,starting with [Ru(L)(bpy)X]+ (X = CN- or NCS-) monomers and using the bimetalliccomplexes [Ru(L)(bpy)(μ-NC)M(CN)5]n- (M = Fe(III), Fe(II), Cr(III), Ru(II), Os(III), Os(II)). Drastic variations of their photophysical properties are found depending on theidentity and the oxidation state of the metal M, and energy and charge transfer processesare observed. Then, by meanings of the trimer [Ru(tpy)(bpy)(μ-CN)Ru(py)4(μ-NC)Cr(CN)5], ruthenium tetrapyridines are probed to promote energy transfer between aruthenium polipyridine (donor) and a hexacyanochromate moiety (acceptor), as molecularwires. This procedure allows us to recognize individual contributions of each fragment tothe global characteristics of each molecule, and to rationally design molecular wires andantennae. Finally, some of the prepared complexes show effective charge injection into TiO2surfaces under illumination. This results a promising feature as an approach to their useas dyes in solar cells. Key Words ruthenium polipyridines - ruthenium tetrapyridines - cyanide bridge -molecular antennae - molecular wires - solar cells - energy transfer - charge transfer -mixed valence Fil: Cadranel, Alejandro. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales; Argentina. 2012 Tesis Doctoral PDF Español info:eu-repo/semantics/openAccess https://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/2.5/ar https://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n5216_Cadranel

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