Desarrollo y estudios de aplicabilidad de materiales híbridos bio-inspirados derivados de polianfolitos y polielectrolitos

Fil: Lombardo Lupano, Lucía Victoria. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Farmacia y Bioquímica. Buenos Aires, Argentina

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Detalles Bibliográficos
Autor principal: Lombardo Lupano, Lucía Victoria
Otros Autores: Campodall' Orto, Viviana
Formato: Tesis doctoral acceptedVersion
Lenguaje:Español
Publicado: Facultad de Farmacia y Bioquímica 2016
Materias:
Polianfolitos
Polielectrolitos
Catálisis
Remediación
Ciencia de la vida
Acceso en línea:http://repositoriouba.sisbi.uba.ar/gsdl/cgi-bin/library.cgi?a=d&c=posgraafa&cl=CL1&d=HWA_2620
http://repositoriouba.sisbi.uba.ar/gsdl/collect/posgraafa/index/assoc/HWA_2620.dir/2620.PDF
Aporte de:
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Buenos Aires, Argentina Facultad de Farmacia y Bioquímica Campodall' Orto, Viviana Lombardo Lupano, Lucía Victoria 2016-04-27 Este trabajo de Tesis aborda la obtención y caracterización de materiales bio-inspirados,\nparticularmente complejos de coordinación con Co(II) y Cu(II) que emulan la actividad selectiva\nde moléculas biológicas, así como los estudios de aplicabilidad de estos nuevos productos en\nprocesos de interés ambiental, industrial, biotecnológico y analítico.\nSe procedió a la obtención y caracterización de los complejos denominados Co(II)-Poly(EGDEMAA-\n2MI) y Co(II)-Poly(EGDE-DA), a la vez que se completó la caracterización del complejo\nCu(II)-Poly(EGDE-DA).\nPara los polímeros insolubles en agua y sus complejos se efectuó una caracterización exhaustiva\npor FT-IR, NMR en sólidos, análisis térmico (DSC y TG), microscopía electrónica (SEM y\nEDS), y estudios de las propiedades ácido-base. A partir de esta información experimental fue\nposible confirmar la coordinación de los iones metálicos mediante los grupos donores de\nelectrones de la red polimérica, el aumento en el grado de reticulación y rugosidad de los\nmateriales, y la disminución en su estabilidad térmica.\nSobre los materiales poliméricos insolubles se efectuaron estudios de los equilibrios de captación\nde los iones metálicos (Co(II) y Cu(II)), que contribuyeron a elucidar la naturaleza de la\ninteracción y la energía asociada.\nSe estudió la captación del colorante Direct Blue 273 sobre Poly(EGDE-MAA-2MI), como\nmodelo de compuesto orgánico con sustituyentes cargados negativamente en su interacción con\nun polianfolito. Llevando más adelante esta idea, se estudió la adsorción de la enzima SBP sobre\notro lote de Poly(EGDE-MAA-2MI) con el fin de preconcentrarla e inmovilizarla para la\npreparación de un biorreactor en sistema de flujo.\nUna de las propiedades más interesantes de los complejos de coordinación obtenidos fue su\nactividad catalítica en la activación de H2O2 para dar lugar a la formación de radicales libres y\nO2. Era ya conocida la actividad activadora de los complejos con Cu(II), que fue verificada para\nel sistema heterogéneo Cu(II)-Poly(EGDE-DA).\nPara todos los sistemas heterogéneos con Co(II) y Cu(II) se efectuaron estudios de ESR que\npermitieron identificar los radicales libres producidos, mediante la estrategia de atrapamiento de\nspin con DMPO. Para el caso de los complejos con Co(II), se pudo verificar que se obtenían\nradicales O2\n?? y OH?. Esta evidencia junto con la detección de O2 y con la información de los\nensayos de XPS permitió delinear mecanismos de producción de radicales libres por activación\nde H2O2 en sistema heterogéneo.\nLa modificación del proceso de síntesis de polianfolitos insolubles permitió obtener un nuevo\nproducto bio-inspirado, soluble en agua. Se trata de un nuevo material bio-inspirado porque posee\nen su estructura residuos ?COO¯ y restos imidazol (IM) polimerizados, que emulan la\ncomposición de biomoléculas. La modificación en concreto consistió en el agregado secuencial\nde los reactivos, comenzando por la obtención a 60º C de Poly(EGDE-IM) cuyas propiedades\nhabían sido descriptas en trabajos precedentes del grupo. A continuación se agregó MAA, y el\ntiempo de incubación a 60º C por más de 12 horas resultó determinante de la solubilidad en agua\ndel producto final. Con el agregado de peróxido de benzoilo se obtuvo un material gomoso que se\ndisolvió lentamente en agua destilada.\n11\nUna estructura probable para el producto heterogéneo obtenido es de una mezcla de oligómeros\nconstituidos por dos bloques, donde el tamaño de los bloques podría ser diferente en cada\nmolécula. Este modelo en bloque sería válido para la mayoría de las fracciones.\nEn una segunda etapa se abordó la exploración de posibles aplicaciones de los productos\nobtenidos.\nSe utilizaron los sistemas heterogéneos Co(II)-Poly(EGDE-MAA-2MI) / H2O2, Co(II)-\nPoly(EGDE-DA) / H2O2 y Cu(II)-Poly(EGDE-DA) / H2O2 en la decoloración de soluciones de\nMO, modelo de efluentes de la industria textil. Se determinó que la decoloración ocurría por los\nprocesos paralelos de captación y degradación oxidativa, a través de una cinética de pseudoprimer\norden. De los sistemas heterogéneos probados, el complejo con Cu(II) resultó ser el más\neficiente en cuanto a la velocidad de decoloración y a la proporción de MO oxidada.\nSe verificó la actividad catalítica de los complejos en la activación, a partir del reciclado del\nmaterial. Se evaluó la disminución en la eficiencia del material por pérdida del Co(II) unido, y se\nestableció que mediante recarga del ion se recupera la actividad.\nLos sistemas generadores de O2\n?? fueron empleados para un proceso de oxidación parcial de\ninterés industrial: la conversión de epinefrina en adrenocromo.\nLos oligómeros (EGDE-IM-co-MAA) fueron utilizados como agentes precipitantes en conjunto\ncon Fe(II) para la co-precipitación in situ del colorante azo-aniónico DB273, y resultaron más\neficientes que los adsorbentes poliméricos insolubles.\nLa adición de oligómeros (EGDE-IM-co-MAA) a una solución de Fe(II) y ácido cítrico en\nproporciones adecuadas dio lugar a la formación de esferas huecas, por coordinación y\nagregación de los oligómeros en la interfase por efecto del pH ácido. Su solubilidad a valores de\npH iguales o superiores a 7.0 las vuelve potencialmente adecuadas para la liberación intestinal de\nfármacos en el contexto de liberación controlada.\nFinalmente, se exploró la aplicabilidad del biorreactor basado en SBP-Poly(EGDE-MAA-2MI)\nen la clasificación de alimentos, particularmente en bebidas. Las muestras de yerba mate\npudieron ser discriminadas por marca comercial, relacionadas con su origen geográfico y/o\ndiferente método de elaboración.\nEl reactor también generó resultados de utilidad analítica en muestras de vino libre de sulfito. Las\nmuestras produjeron inhibición de la respuesta a catecol. Este comportamiento pudo ser\nexplotado para mejorar la autenticación de vino mediante análisis multivariado, por combinación\nde estos datos con otros parámetros enológicos. Estos son los primeros estudios de aplicabilidad\nde SBP en el ámbito analítico. application/pdf Copello, Guillermo Finkielsztein, Liliana Vallo, Claudia Polianfolitos Polielectrolitos Catálisis Remediación spa Universidad de Buenos Aires. Facultad de Farmacia y Bioquímica info:eu-repo/semantics/openAccess http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/2.5/ar/ Ciencia de la vida Desarrollo y estudios de aplicabilidad de materiales híbridos bio-inspirados derivados de polianfolitos y polielectrolitos info:eu-repo/semantics/doctoralThesis info:ar-repo/semantics/tesis doctoral info:eu-repo/semantics/acceptedVersion http://repositoriouba.sisbi.uba.ar/gsdl/cgi-bin/library.cgi?a=d&c=posgraafa&cl=CL1&d=HWA_2620 http://repositoriouba.sisbi.uba.ar/gsdl/collect/posgraafa/index/assoc/HWA_2620.dir/2620.PDF

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