Efecto Kondo en moléculas y átomos superficies metálicos
En este trabajo se presenta un estudio detallado del efecto Kondo que ocurre en moléculas y átomos colocados sobre superficies metálicas. Para ello, se resuelven modelos similares al de la impureza de Anderson utilizando diferentes técnicas ya conocidas como la aproximación “non-crossing” (NCA),...
Guardado en:
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| Lenguaje: | Español |
| Publicado: |
2019
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| Acceso en línea: | http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/808/1/Fern%C3%A1ndez_J..pdf |
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Instituto Balseiro |
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Sistemas altamente correlacionados Surfaces Superficies Atoms Átomos Kondo effect Efecto Kondo |
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En este trabajo se presenta un estudio detallado del efecto Kondo que ocurre en
moléculas y átomos colocados sobre superficies metálicas. Para ello, se resuelven modelos
similares al de la impureza de Anderson utilizando diferentes técnicas ya conocidas
como la aproximación “non-crossing” (NCA), bosones esclavos en campo medio (SBMFA)
y “poor man’s scaling” (PMS). Se sabe que estos métodos de resolución reproducen
correctamente las escalas energéticas características del modelo más simple (una banda
de conducción y una impureza magnética con espín 1/2). Sin embargo, en situaciones
físicas más cercanas a la realidad, el modelo debe ser extendido. En la presente tesis se
desarrollan estas generalizaciones a la vez que se examinan las virtudes y limitaciones
de cada una de las aproximaciones, haciendo especial hincapié tanto en las simetrías
bajo las cuales se transforman los orbitales de estas moléculas y átomos como en las
propiedades espectrales del metal en donde se posicionan, analizando particularmente
la naturaleza de los estados.
En el capítulo 1 se realiza una reseña histórica del efecto Kondo y se introducen
los conceptos fundamentales que se utilizan en la tesis: El modelo de la impureza de
Anderson, el régimen de Kondo y el hamiltoniano de Anderson con simetría SU(4).
Además, se presentan las ecuaciones para la determinación de la conductancia diferencial
experimental medida con un microscopio de efecto túnel (STM).
Con el objetivo de adentrarse en aspectos cualitativos en torno al rol que cumple la
superficie metálica, en el capítulo 2 de la tesis se presenta un análisis teórico y experimental
para el caso de la superficie (111) de la plata. El experimento muestra que la
densidad espectral de los estados superficiales medida por la conductancia diferencial
G(V ) = dI/dV con un microscopio de efecto túnel (STM) puede sufrir modificaciones
si se introducen arreglos simples de átomos de cobalto colocados sobre la superficie.
Específicamente, se analizan los cambios producidos por resonadores que consisten en
dos paredes paralelas de estos átomos depositados sobre la superficie de Ag(111). Mediante
un modelo simple en donde el efecto de los átomos que conforman las paredes
se modela a través de un potencial local atractivo, sumado a efectos de acoplamiento
entre la impureza de cobalto con los estados superficiales y volumétricos, se pueden
comprender las características principales de la conductancia observada experimentalmente.
El propósito principal de esta investigación es adquirir una noción más amplia
respecto a la perturbación atómica en la densidad local de estados (LDOS) de la superficie
metálica en los experimentos STM. A su vez, el análisis teórico de los cambios
en la LDOS resulta un buen ejemplo en donde se permite extraer la proporción de los
estados superficiales y volumétricos en estudios de estados topológicos.
A continuación, se presenta una investigación teórica referida al rol de la banda
de estados de conducción en el efecto Kondo. Las superficies (111) de metales como
el cobre, la plata y el oro son frecuentemente utilizadas como sustratos para muchas
observaciones de este fenómeno. Estos metales se caracterizan por una banda de estados
superficiales con una densidad de estados (ps) que es aproximadamente constante
y que comienza a una energía Ds
i ligeramente por debajo de la energía de Fermi. Considerando
el hamiltoniano de Anderson más simple, se evalúa la escala de temperatura
característica T_K en función de la posición en energía del fondo de la banda Ds
i a través
de procedimientos numéricos y analíticos. El análisis de las soluciones obtenidas resulta
de gran utilidad para quienes estudian este fenómeno, puesto que permite poner
en evidencia la efectividad de los algoritmos utilizados regularmente. Por otra parte,
mediante la interpretación de los resultados se encuentra una ley de potencias simple
para la magnitud de T_K en función de Ds
i , que depende de la magnitud de las hibridaciones
entre la impureza magnética y los estados superficiales y volumétricos, así como
también de la energía del nivel localizado de la impureza y la repulsión coulombiana
en el mismo.
Empleando conceptos descriptos con anterioridad, el capítulo 3 de la tesis se dedica
a desarrollar el caso particular del efecto Kondo originado por una impureza de cobalto
sobre una superficie (111) de plata. Este sistema se examina experimentalmente sobre
una región que inicialmente está repleta de estas impurezas. Utilizando la técnica de
manipulación de átomos mediante el STM, se limpia una área de trabajo la cual manifiesta
fluctuaciones de s en función de la posición. Posteriormente, se coloca un átomo
de cobalto en diferentes posiciones de ese área, lo que posibilita estudiar este fenómeno
en función de la magnitud local de la densidad espectral estados superficiales. Se obtiene
una relación aproximadamente lineal entre la temperatura de Kondo T_K y ps. Esto
se interpreta en base a un modelo de Anderson que incluye los grados de libertad de
espín y orbital de la impureza devenidos de un análisis de la simetría puntual de los
orbitales 3d del cobalto, obteniendo un buen acuerdo con los resultados experimentales.
Los resultados que se extraen de este modelo evidencian la importancia de los estados
superficiales en la temperatura de Kondo, que normalmente son menospreciados en la
literatura, y constatan a su vez la relevancia del comienzo de la banda de conducción
superficial en estos sistemas.
Finalmente, en el capítulo 4 se estudia un sistema compuesto por una molécula de
ftalocianina de hierro (FePc) colocada sobre la superficie (111) del oro. Esta estructura
presenta una gran riqueza en términos de los comportamientos que se ven en la con respecto a la perturbación atómica en la densidad local de estados (LDOS) de la superficie
metálica en los experimentos STM. A su vez, el análisis teórico de los cambios
en la LDOS resulta un buen ejemplo en donde se permite extraer la proporción de los
estados superficiales y volumétricos en estudios de estados topológicos.
A continuación, se presenta una investigación teórica referida al rol de la banda
de estados de conducción en el efecto Kondo. Las superficies (111) de metales como
el cobre, la plata y el oro son frecuentemente utilizadas como sustratos para muchas
observaciones de este fenómeno. Estos metales se caracterizan por una banda de estados
superficiales con una densidad de estados (s) que es aproximadamente constante
y que comienza a una energía Ds
i ligeramente por debajo de la energía de Fermi. Considerando
el hamiltoniano de Anderson más simple, se evalúa la escala de temperatura
característica TK en función de la posición en energía del fondo de la banda Ds
i a través
de procedimientos numéricos y analíticos. El análisis de las soluciones obtenidas resulta
de gran utilidad para quienes estudian este fenómeno, puesto que permite poner
en evidencia la efectividad de los algoritmos utilizados regularmente. Por otra parte,
mediante la interpretación de los resultados se encuentra una ley de potencias simple
para la magnitud de T_K en función de Ds
i , que depende de la magnitud de las hibridaciones
entre la impureza magnética y los estados superficiales y volumétricos, así como
también de la energía del nivel localizado de la impureza y la repulsión coulombiana
en el mismo.
Empleando conceptos descriptos con anterioridad, el capítulo 3 de la tesis se dedica
a desarrollar el caso particular del efecto Kondo originado por una impureza de cobalto
sobre una superficie (111) de plata. Este sistema se examina experimentalmente sobre
una región que inicialmente está repleta de estas impurezas. Utilizando la técnica de
manipulación de átomos mediante el STM, se limpia una área de trabajo la cual manifiesta
fluctuaciones de s en función de la posición. Posteriormente, se coloca un átomo
de cobalto en diferentes posiciones de ese área, lo que posibilita estudiar este fenómeno
en función de la magnitud local de la densidad espectral estados superficiales. Se obtiene
una relación aproximadamente lineal entre la temperatura de Kondo T_K y ps. Esto
se interpreta en base a un modelo de Anderson que incluye los grados de libertad de
espín y orbital de la impureza devenidos de un análisis de la simetría puntual de los
orbitales 3d del cobalto, obteniendo un buen acuerdo con los resultados experimentales.
Los resultados que se extraen de este modelo evidencian la importancia de los estados
superficiales en la temperatura de Kondo, que normalmente son menospreciados en la
literatura, y constatan a su vez la relevancia del comienzo de la banda de conducción
superficial en estos sistemas.
Finalmente, en el capítulo 4 se estudia un sistema compuesto por una molécula de
ftalocianina de hierro (FePc) colocada sobre la superficie (111) del oro. Esta estructura
presenta una gran riqueza en términos de los comportamientos que se ven en la con
ductancia diferencial experimental, en donde se advierten dos escalas de energía diferentes:
una antiresonancia angosta que está montada sobre un pico ancho. Extendiendo
el modelo de Anderson para el caso de tres canales, se describe el sistema incluyendo
los orbitales relevantes que están parcialmente llenos: los orbitales degenerados 3d_π
( π = xz, yz) y el orbital 3d_z2 . Con un análisis del estado fundamental se puede caracterizar
el sistema como un líquido de Fermi, lo que permite analizar el problema con una
SBMFA generalizada. Esta aproximación permite, para parámetros razonables, describir
muy bien el espectro experimental. Se muestra que el efecto Kondo tiene lugar en
dos etapas, con diferentes escalas que se corresponden con las diferentes hibridaciones
entre el baño y los orbitales con simetría z"2 y xz-yz. Este modelo también permite
recuperar el resultado para el ancho de las resonancias Kondo cuando uno de los dos
canales está ausente, lo que permite un análisis respecto a la dependencia mutua que
presentan estas dos escalas de energía. |
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I25-R131-8082021-03-01T13:24:45Z Efecto Kondo en moléculas y átomos superficies metálicos Kondo effect in molecules and atoms on metal surfaces Fernández, Joaquín Sistemas altamente correlacionados Surfaces Superficies Atoms Átomos Kondo effect Efecto Kondo En este trabajo se presenta un estudio detallado del efecto Kondo que ocurre en moléculas y átomos colocados sobre superficies metálicas. Para ello, se resuelven modelos similares al de la impureza de Anderson utilizando diferentes técnicas ya conocidas como la aproximación “non-crossing” (NCA), bosones esclavos en campo medio (SBMFA) y “poor man’s scaling” (PMS). Se sabe que estos métodos de resolución reproducen correctamente las escalas energéticas características del modelo más simple (una banda de conducción y una impureza magnética con espín 1/2). Sin embargo, en situaciones físicas más cercanas a la realidad, el modelo debe ser extendido. En la presente tesis se desarrollan estas generalizaciones a la vez que se examinan las virtudes y limitaciones de cada una de las aproximaciones, haciendo especial hincapié tanto en las simetrías bajo las cuales se transforman los orbitales de estas moléculas y átomos como en las propiedades espectrales del metal en donde se posicionan, analizando particularmente la naturaleza de los estados. En el capítulo 1 se realiza una reseña histórica del efecto Kondo y se introducen los conceptos fundamentales que se utilizan en la tesis: El modelo de la impureza de Anderson, el régimen de Kondo y el hamiltoniano de Anderson con simetría SU(4). Además, se presentan las ecuaciones para la determinación de la conductancia diferencial experimental medida con un microscopio de efecto túnel (STM). Con el objetivo de adentrarse en aspectos cualitativos en torno al rol que cumple la superficie metálica, en el capítulo 2 de la tesis se presenta un análisis teórico y experimental para el caso de la superficie (111) de la plata. El experimento muestra que la densidad espectral de los estados superficiales medida por la conductancia diferencial G(V ) = dI/dV con un microscopio de efecto túnel (STM) puede sufrir modificaciones si se introducen arreglos simples de átomos de cobalto colocados sobre la superficie. Específicamente, se analizan los cambios producidos por resonadores que consisten en dos paredes paralelas de estos átomos depositados sobre la superficie de Ag(111). Mediante un modelo simple en donde el efecto de los átomos que conforman las paredes se modela a través de un potencial local atractivo, sumado a efectos de acoplamiento entre la impureza de cobalto con los estados superficiales y volumétricos, se pueden comprender las características principales de la conductancia observada experimentalmente. El propósito principal de esta investigación es adquirir una noción más amplia respecto a la perturbación atómica en la densidad local de estados (LDOS) de la superficie metálica en los experimentos STM. A su vez, el análisis teórico de los cambios en la LDOS resulta un buen ejemplo en donde se permite extraer la proporción de los estados superficiales y volumétricos en estudios de estados topológicos. A continuación, se presenta una investigación teórica referida al rol de la banda de estados de conducción en el efecto Kondo. Las superficies (111) de metales como el cobre, la plata y el oro son frecuentemente utilizadas como sustratos para muchas observaciones de este fenómeno. Estos metales se caracterizan por una banda de estados superficiales con una densidad de estados (ps) que es aproximadamente constante y que comienza a una energía Ds i ligeramente por debajo de la energía de Fermi. Considerando el hamiltoniano de Anderson más simple, se evalúa la escala de temperatura característica T_K en función de la posición en energía del fondo de la banda Ds i a través de procedimientos numéricos y analíticos. El análisis de las soluciones obtenidas resulta de gran utilidad para quienes estudian este fenómeno, puesto que permite poner en evidencia la efectividad de los algoritmos utilizados regularmente. Por otra parte, mediante la interpretación de los resultados se encuentra una ley de potencias simple para la magnitud de T_K en función de Ds i , que depende de la magnitud de las hibridaciones entre la impureza magnética y los estados superficiales y volumétricos, así como también de la energía del nivel localizado de la impureza y la repulsión coulombiana en el mismo. Empleando conceptos descriptos con anterioridad, el capítulo 3 de la tesis se dedica a desarrollar el caso particular del efecto Kondo originado por una impureza de cobalto sobre una superficie (111) de plata. Este sistema se examina experimentalmente sobre una región que inicialmente está repleta de estas impurezas. Utilizando la técnica de manipulación de átomos mediante el STM, se limpia una área de trabajo la cual manifiesta fluctuaciones de s en función de la posición. Posteriormente, se coloca un átomo de cobalto en diferentes posiciones de ese área, lo que posibilita estudiar este fenómeno en función de la magnitud local de la densidad espectral estados superficiales. Se obtiene una relación aproximadamente lineal entre la temperatura de Kondo T_K y ps. Esto se interpreta en base a un modelo de Anderson que incluye los grados de libertad de espín y orbital de la impureza devenidos de un análisis de la simetría puntual de los orbitales 3d del cobalto, obteniendo un buen acuerdo con los resultados experimentales. Los resultados que se extraen de este modelo evidencian la importancia de los estados superficiales en la temperatura de Kondo, que normalmente son menospreciados en la literatura, y constatan a su vez la relevancia del comienzo de la banda de conducción superficial en estos sistemas. Finalmente, en el capítulo 4 se estudia un sistema compuesto por una molécula de ftalocianina de hierro (FePc) colocada sobre la superficie (111) del oro. Esta estructura presenta una gran riqueza en términos de los comportamientos que se ven en la con respecto a la perturbación atómica en la densidad local de estados (LDOS) de la superficie metálica en los experimentos STM. A su vez, el análisis teórico de los cambios en la LDOS resulta un buen ejemplo en donde se permite extraer la proporción de los estados superficiales y volumétricos en estudios de estados topológicos. A continuación, se presenta una investigación teórica referida al rol de la banda de estados de conducción en el efecto Kondo. Las superficies (111) de metales como el cobre, la plata y el oro son frecuentemente utilizadas como sustratos para muchas observaciones de este fenómeno. Estos metales se caracterizan por una banda de estados superficiales con una densidad de estados (s) que es aproximadamente constante y que comienza a una energía Ds i ligeramente por debajo de la energía de Fermi. Considerando el hamiltoniano de Anderson más simple, se evalúa la escala de temperatura característica TK en función de la posición en energía del fondo de la banda Ds i a través de procedimientos numéricos y analíticos. El análisis de las soluciones obtenidas resulta de gran utilidad para quienes estudian este fenómeno, puesto que permite poner en evidencia la efectividad de los algoritmos utilizados regularmente. Por otra parte, mediante la interpretación de los resultados se encuentra una ley de potencias simple para la magnitud de T_K en función de Ds i , que depende de la magnitud de las hibridaciones entre la impureza magnética y los estados superficiales y volumétricos, así como también de la energía del nivel localizado de la impureza y la repulsión coulombiana en el mismo. Empleando conceptos descriptos con anterioridad, el capítulo 3 de la tesis se dedica a desarrollar el caso particular del efecto Kondo originado por una impureza de cobalto sobre una superficie (111) de plata. Este sistema se examina experimentalmente sobre una región que inicialmente está repleta de estas impurezas. Utilizando la técnica de manipulación de átomos mediante el STM, se limpia una área de trabajo la cual manifiesta fluctuaciones de s en función de la posición. Posteriormente, se coloca un átomo de cobalto en diferentes posiciones de ese área, lo que posibilita estudiar este fenómeno en función de la magnitud local de la densidad espectral estados superficiales. Se obtiene una relación aproximadamente lineal entre la temperatura de Kondo T_K y ps. Esto se interpreta en base a un modelo de Anderson que incluye los grados de libertad de espín y orbital de la impureza devenidos de un análisis de la simetría puntual de los orbitales 3d del cobalto, obteniendo un buen acuerdo con los resultados experimentales. Los resultados que se extraen de este modelo evidencian la importancia de los estados superficiales en la temperatura de Kondo, que normalmente son menospreciados en la literatura, y constatan a su vez la relevancia del comienzo de la banda de conducción superficial en estos sistemas. Finalmente, en el capítulo 4 se estudia un sistema compuesto por una molécula de ftalocianina de hierro (FePc) colocada sobre la superficie (111) del oro. Esta estructura presenta una gran riqueza en términos de los comportamientos que se ven en la con ductancia diferencial experimental, en donde se advierten dos escalas de energía diferentes: una antiresonancia angosta que está montada sobre un pico ancho. Extendiendo el modelo de Anderson para el caso de tres canales, se describe el sistema incluyendo los orbitales relevantes que están parcialmente llenos: los orbitales degenerados 3d_π ( π = xz, yz) y el orbital 3d_z2 . Con un análisis del estado fundamental se puede caracterizar el sistema como un líquido de Fermi, lo que permite analizar el problema con una SBMFA generalizada. Esta aproximación permite, para parámetros razonables, describir muy bien el espectro experimental. Se muestra que el efecto Kondo tiene lugar en dos etapas, con diferentes escalas que se corresponden con las diferentes hibridaciones entre el baño y los orbitales con simetría z"2 y xz-yz. Este modelo también permite recuperar el resultado para el ancho de las resonancias Kondo cuando uno de los dos canales está ausente, lo que permite un análisis respecto a la dependencia mutua que presentan estas dos escalas de energía. In this work, we present a detailed study of the Kondo effect taking place in molecules and atoms in metal surfaces. For this purpose, we solve the impurity Anderson model using different known techniques, like non-crossing approximation (NCA), slave bosons in the mean field approximation (SBMFA), and poor man’s scaling (PMS). These approaches are known to reproduce correctly the characteristic scales of this phenomenon for the simplest model (one conduction band and one magnetic impurity with spin 1/2). However, in physical situations closer to reality, an extension of this model is required. In the present thesis, we develop these generalizations while we look into the virtues and limitations of the approximations, with special emphasis on both the symmetry under which the orbitals of these molecules and atoms are transformed, and the spectral properties of the metal in which they are deposited, analyzing in particular the nature of the states. In chapter 1, a historical review of the Kondo effect is made and the fundamental concepts we use in the thesis are introduced: the impurity Anderson model, the Kondo regime, and the SU(4) Anderson Hamiltonian. In addition, we present the equations for the determination of the experimental differential conductance measured with a scanning tunneling microscope (STM). In order to go deeply into qualitative aspects around role played by the metallic surface, a theoretical and experimental analysis in the case of a (111) silver surface is presented in Chapter 2. The experiment shows the spectral density of the surface states, measured by the differential conductance G(V ) = dI/dV with a scanning tunneling microscope (STM), can suffer alterations if simple arrays of cobalt atoms placed on the surface are introduced. Specifically, we analyze the changes produced by resonators which consist of two parallel walls of these atoms deposited on the Ag(111) surface. Employing a simple model in which the effect of the adatoms is taken into account by an attractive local potential and adding effects of coupling between impurity and the surface and bulk states, the main features of the observed experimental conductance can be understood. The main purpose of this research is to acquire a broader knowledge regarding the effect of the adsorbates on the local density of states (LDOS) of the metallic surface in STM experiments. At the same time, the theoretical analysis of the changes in the LDOS is a good example which allows to extract the proportion of surface and bulk states in studies of topological states. Then, we present a theoretical investigation related to the role of the band of conduction states in the Kondo effect. The (111) surfaces of copper, silver, and gold are frequently used as the substrate for many observations of this phenomenon. This metals are characterized by a band of surface states (ps) approximately constant that begins at an energy Ds i slightly below the Fermi energy. Considering the simplest Anderson Hamiltonian, we evaluate the characteristic temperature scale T_K as a function of the energy of bottom of the surface band through numerical and analytical procedures. The analysis of the obtained solutions is really useful for those who study this effect since it shows the capability of the algorithms regularly used. On the other hand, the results show a simple power law for the magnitude T_K as a function of Ds i is found, which depends on weight of the hybridizations between the magnetic impurity and the surface and bulk states, as well as on the one-site energy and Coulomb repulsion. Using concepts previously described, chapter 3 of this thesis is devoted to study the particular case of the Kondo effect originated by a Co impurity absorbed in a Ag(111) surface. This system is experimentally examined in an area initially filled with these impurities. Making use of atomic manipulation with the STM, a working area wich finally shows variations in s as a function of the position is cleaned. Later, a single cobalt atom is relocated at different positions of this area, which makes it possible to study the Kondo effect as a function of the weight of the local surface spectral density. An almost linear relationship between the Kondo temperature T_K and ps is found. This is interpreted based on an Anderson model including spin and orbital degrees of freedom of the impurity coming from the analysis of the symmetry of the 3d orbitals of cobalt, in good agreement with the experimental findings. The results extracted from this model show the significance of the surface states in the Kondo temperature, which are usually underestimated in the literature, and in turn confirms the relevance of the beginning of the surface conduction band Ds i in these systems. Finally, in chapter 4 we study a system composed of an iron phthalocyanine (FePc) molecule on a Au(111) surface. This structure has a rich physics of experimentally observed behaviors in differential conductance, in which two different energy scales are shown: a narrow dip mounted on a broader peak. We extend the Anderson model for the three-chanel case. We describe the system including the partially-filled orbitals: the degenerate 3d_π orbital (π = xz, yz) and the 3d_z2 . Through an analysis of the ground state we can conclude that the system is a Fermi liquid, which allows us to analyze the problem using a generalized SBMFA. For reasonable parameters, this approach allows us to describe the experimental spectrum very well. We show that the Kondo effect takes place in two stages, with different scales which correspond to the different hybridizations between the conduction bath and the orbitals with z"2 and xz −yz symmetries. This approach also recovers the result for the width of the Kondo resonances when one of the two channels is absent, which permits an analysis regarding the the mutual dependence of these two energy scales. 2019-03-21 Tesis NonPeerReviewed application/pdf http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/808/1/Fern%C3%A1ndez_J..pdf es Fernández, Joaquín (2019) Efecto Kondo en moléculas y átomos superficies metálicos / Kondo effect in molecules and atoms on metal surfaces. Tesis Doctoral en Física, Universidad Nacional de Cuyo, Instituto Balseiro. http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/808/ |