Estudio teórico sobre la reacción de adsorción del metanol en óxido de magnesio

En esta Tesis se estudia la interacción de las moléculas de metanol yetanol con diferentes sitios de la superficie de óxido de magnesio, con el propósito de determinar propiedades catalíticas relativas a óxidos de metales alcalinos. La metodo-logía teórica empleada está basada en el formalismo DFT,...

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Detalles Bibliográficos
Autor principal: Rodríguez, Ángel Horacio
Otros Autores: Castellani, Norberto J.
Formato: tesis doctoral
Lenguaje:Español
Publicado: 2011
Materias:
Ciencia de materiales
Catálisis
Modelamiento
Material science
Catalysis
Modelling
Acceso en línea:http://repositoriodigital.uns.edu.ar/handle/123456789/2201
Aporte de:
Repositorio Institucional Universidad Nacional del Sur (UNS) de Universidad Nacional del Sur
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description En esta Tesis se estudia la interacción de las moléculas de metanol yetanol con diferentes sitios de la superficie de óxido de magnesio, con el propósito de determinar propiedades catalíticas relativas a óxidos de metales alcalinos. La metodo-logía teórica empleada está basada en el formalismo DFT, para una base localizada de tipo gaussiano, aplicada a un modelo de agregado de átomos, con un embedding de cargas puntuales y potenciales efectivos. Los efectos electrostáticos no balanceados se minimizan haciendo nulos la carga y el mo-mento dipolar del agregado. Inicialmente se estudió la adsor-ción de una molécula de metanol sobre la cara (100) de MgO, la que ocurre sin pérdida de integridad y con una deformación muy pequeña, como resultado del ajuste de la configuración del metanol libre a la estructura del campo eléctrico superfi-cial. El estudio de la adsorción de dos moléculas del metanol en un borde de MgO según la dirección [001] mostró que la primera molécula adsorbida se comporta como un nuevo defec-to de superficie y torna más reactivo al sitio de MgO; y se observa que los metanoles interactúan entre sí mediante estructuras complejas de enlace puente de hidrógeno (ePH). Por otro lado, la interacción de grupos de moléculas sobre la cara (100) de MgO muestra que tetrámeros de metanol de-sarrollan enlaces puente de hidrógeno entre ellos y con la superficie, y enlaces iónicos parcialmente covalentes con los Mg de superficie. Las configuraciones de equilibrio tienen la misma simetría de la red superficial, lo que sugiere la forma-ción de una capa molecular con propiedades del metanol sóli-do. Esta conclusión es consistente con la formación de una rígida capa de metanol sobre una superficie de MgO clivada, tal como se observa experimentalmente. Luego se estudió la adsorción de etanol sobre la cara (100) de MgO y sobre los defectos de borde y esquina. Es de notar que el átomo de C del metanol y el grupo CC del etanol se equilibran de manera distinta en el campo eléctrico superficial del MgO, y que el etanol establece enlaces ePHc(CmolHOsus) adicionales. En este trabajo, se asume la hipótesis central de que un conjun-to de modelos de superficie con las propiedades de carga y momento dipolar nulos, proporcionan configuraciones de equili-brio de la molécula adsorbida que se corresponden con aque-llas para una superficie extendida. Esta afirmación posibilita re-alizar comparaciones entre las diferentes configuraciones de equilibrio, explorar la adsorción de grupos de moléculas, obser-var las interacciones intermoleculares y cotejar estos resulta-dos con la información experimental; además implica sostener el carácter altamente localizado del proceso de adsorción. Los estudios realizados, junto con los trabajos previos y datos experimentales son consistentes con esta hipótesis. Esto implica a su vez que es posible considerar un esquema de análisis que da cuenta de los diversos resultados de manera unificada. En este sentido se introdujo la definición de Trián-gulo de Enlace y de un enlace Mg−ePH. La reacción MgePH ocurre en el proceso de adsorción, cuando el Omol interactúa con la base iónica de MgO mediante un doble enlace: un en-lace iónico-covalente (OmolMg) y un ePH (OmolHOsus).
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