Hidruros complejos del sistema Li-N-H para almacenamiento y purificación de hidrógeno: preparación, caracterización y estudio de factibilidad.

Main Author: Fernández Albanesi, Luisa F.
Format: Tesis
Published: 2017-08-04
Series: http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/783/
Subjects:
Online Access: http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/783/1/1Fernandez_Albanesi.pdf
building BALSEIRO
institution Repositorio Institucional Centro Atómico Bariloche e Instituto Balseiro (CNEA)
id BALSEIRO--oai:ricabib.cab.cnea.gov.ar:783
author Fernández Albanesi, Luisa F.
spellingShingle Fernández Albanesi, Luisa F.
ENERGÍAS ALTERNATIVAS
HYDROGEN, HIDRÓGENO
STORAGE
ALMACENAMIENTO
LITHIUM
LITIO
ALUMINIUM
ALUMINIO
PURIFICATION
PURIFICACIÓN
[AMIDE
AMIDURO]
Hidruros complejos del sistema Li-N-H para almacenamiento y purificación de hidrógeno: preparación, caracterización y estudio de factibilidad.
El desarrollo de esta Tesis de Doctorado en Ciencias de la Ingeniería se centra en el estudio de materiales del tipo Li-N-H para almacenamiento de hidrógeno. Con el objeto de mejorar las propiedades de este material en su comportamiento frente al hidrógeno se partió de distintos reactivos y se incorporaron aditivos. Se realizo la caracterizacion estructural y quimica de los sistemas obtenidos y se analizo el comportamiento termodinámico y cinético en las reacciones de interacción con el gas hidrógeno. Las muestras fueron procesadas mediante molienda mecánica con el objeto de modifi car las propiedades microestructurales del sistema, facilitando la interacción con hidrógeno y ademas para asegurar una mezcla homogénea entre los materiales de partida. En primer lugar se empleo Li_3N como reactivo inicial, mas LiH para formar el sistema LiNH_2-LiH. Se realizaron moliendas mecánicas de distinta duración buscando modificar el material de partida y también se agrego Li_2O con este mismo objetivo. Luego se estudio la reversibilidad del sistema Li-N-H a partir de la mezcla LiNH_2-LiH y se optimizaron las proporciones de los dos reactivos (1LiNH_2:1,6LiH ) para evitar la perdida de capacidad de almacenamiento debido a la formación y liberación de NH_3. Se establecieron los rangos de temperatura y de presión en los que el material presenta la máxima capacidad de almacenamiento, sin perjuicio sobre la velocidad de reacción. Al llegar a este punto, en el que se obtuvo un sistema capaz de almacenar hidrógeno en forma reversible, el trabajo fue orientado a mejorar las propiedades cinéticas de Li-N-H mediante el agregado de AlCl_3 buscando reemplazar los iones Li+ por Al"3+ y producir vacancias. Se agregaron distintas concentraciones de este aditivo, la mas baja (1 %molar) fue para analizar el comportamiento cinético y las mas altas (3, 5 y 10 %molar) para comprender el rol de los iones Al"3+ y Cl en el cambio de estructura del sistema inicial Li-N-H. Se logro mejorar las propiedades de almacenamiento y la estabilidad del sistema y se obtuvo un material capaz de almacenar 5 %masa de hidrógeno en forma reversible a 275 ºC y 700 kPa a partir de los reactivos LiNH_2- LiH -AlCl_3. Mediante las técnicas de caracterización DRX, FTIR y RMN se demostró la incorporación del Al"3+ en la estructura del LiNH_2, cuando el AlCl_3 es agregado en bajas concentraciones, y la formación de una nueva familia de compuestos del tipo Li-Al-N- H-Cl, con concentraciones mayores de AlCl_3. Finalmente, sobre el material con AlCl_3 agregado (1%molar) y a la temperatura de 275 ºC se analizo la posibilidad de utilizar este sistema como un material capaz de almacenar y purificar hidrógeno. Se realizaron ensayos con una corriente de H_2 con 1000 ppm de CO. Los resultados en las cinéticas de desorción y absorción no muestran una variación apreciable frente al comportamiento de la misma muestra con H_2 puro en el numero de ciclos estudiados. La presente Tesis proporciona estudios asociados a materiales del sistema Li-N-H capaces de almacenar hidrógeno. Ademas, contribuye con el desarrollo de compuestos del tipo amiduro-cloruro de aluminio, los que han demostrado absorber y desorber hidrógeno en forma reversible
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contents El desarrollo de esta Tesis de Doctorado en Ciencias de la Ingeniería se centra en el estudio de materiales del tipo Li-N-H para almacenamiento de hidrógeno. Con el objeto de mejorar las propiedades de este material en su comportamiento frente al hidrógeno se partió de distintos reactivos y se incorporaron aditivos. Se realizo la caracterizacion estructural y quimica de los sistemas obtenidos y se analizo el comportamiento termodinámico y cinético en las reacciones de interacción con el gas hidrógeno. Las muestras fueron procesadas mediante molienda mecánica con el objeto de modifi car las propiedades microestructurales del sistema, facilitando la interacción con hidrógeno y ademas para asegurar una mezcla homogénea entre los materiales de partida. En primer lugar se empleo Li_3N como reactivo inicial, mas LiH para formar el sistema LiNH_2-LiH. Se realizaron moliendas mecánicas de distinta duración buscando modificar el material de partida y también se agrego Li_2O con este mismo objetivo. Luego se estudio la reversibilidad del sistema Li-N-H a partir de la mezcla LiNH_2-LiH y se optimizaron las proporciones de los dos reactivos (1LiNH_2:1,6LiH ) para evitar la perdida de capacidad de almacenamiento debido a la formación y liberación de NH_3. Se establecieron los rangos de temperatura y de presión en los que el material presenta la máxima capacidad de almacenamiento, sin perjuicio sobre la velocidad de reacción. Al llegar a este punto, en el que se obtuvo un sistema capaz de almacenar hidrógeno en forma reversible, el trabajo fue orientado a mejorar las propiedades cinéticas de Li-N-H mediante el agregado de AlCl_3 buscando reemplazar los iones Li+ por Al"3+ y producir vacancias. Se agregaron distintas concentraciones de este aditivo, la mas baja (1 %molar) fue para analizar el comportamiento cinético y las mas altas (3, 5 y 10 %molar) para comprender el rol de los iones Al"3+ y Cl en el cambio de estructura del sistema inicial Li-N-H. Se logro mejorar las propiedades de almacenamiento y la estabilidad del sistema y se obtuvo un material capaz de almacenar 5 %masa de hidrógeno en forma reversible a 275 ºC y 700 kPa a partir de los reactivos LiNH_2- LiH -AlCl_3. Mediante las técnicas de caracterización DRX, FTIR y RMN se demostró la incorporación del Al"3+ en la estructura del LiNH_2, cuando el AlCl_3 es agregado en bajas concentraciones, y la formación de una nueva familia de compuestos del tipo Li-Al-N- H-Cl, con concentraciones mayores de AlCl_3. Finalmente, sobre el material con AlCl_3 agregado (1%molar) y a la temperatura de 275 ºC se analizo la posibilidad de utilizar este sistema como un material capaz de almacenar y purificar hidrógeno. Se realizaron ensayos con una corriente de H_2 con 1000 ppm de CO. Los resultados en las cinéticas de desorción y absorción no muestran una variación apreciable frente al comportamiento de la misma muestra con H_2 puro en el numero de ciclos estudiados. La presente Tesis proporciona estudios asociados a materiales del sistema Li-N-H capaces de almacenar hidrógeno. Ademas, contribuye con el desarrollo de compuestos del tipo amiduro-cloruro de aluminio, los que han demostrado absorber y desorber hidrógeno en forma reversible
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publishDate 2017-08-04
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