Estudio Raman de ultra-alta resolución de la dinámica de fonones acústicos confinados en cavidades.

Main Author: Rozas, Guillermo
Format: Tesis
Published: 2011-09-06
Series: http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/370/
Subjects:
Online Access: http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/370/1/1Rozas.pdf
Table of Contents:
  • Los fonones en el rango de frecuencias de terahertz (THz), con longitudes de onda de pocos nanómetros y energías del orden de algunos meV, son de gran interés tanto desde el punto de vista básico como aplicado. Las propiedades de los fonones a estas frecuencias tienen un rol importante en el transporte eléctrico y la propagación del calor, y su interacción con los electrones y los fotones los hace candidatos para aplicaciones en optoelectrónica y nanoscopía. Sin embargo, existe poca información sobre cómo las limitaciones intrínsecas asociadas a los fonones de alta frecuencia, como la anarmonicidad y los defectos en interfaces, afectan la eficiencia de los dispositivos acústicos de THz. En este trabajo, presentamos un estudio por dispersión Raman de nanocavidades acústicas de THz basadas en multicapas semiconductoras. Los dispositivos acústicos analizados están embebidos dentro de microcavidades ópticas planas, a fin de aprovechar los efectos de amplificación y cambio de reglas de selección asociados a ellas. Utilizamos para estudiar las cavidades acústicas una nueva técnica de espectroscopía Raman de ultra-alta resolución, desarrollada especificamente durante esta tesis, alcanzando resoluciones de hasta 0,008 cm"-1 sobre rangos espectrales de más de 5 cm"-1. En primer lugar, investigamos tanto teórica como experimentalmente cómo las cavidades ópticas afectan las propiedades ópticas, electrónicas y de dispersión Raman del sistema. En el caso de los efectos puramente fotónicos, utilizamos un modelo macroscópico completo de la sección eficaz Raman, que considera el cálculo exacto de los modos vibracionales y electromagnéticos de la estructura. El mismo nos permite describir en detalle la intensidad de la dispersión y las reglas de selección Raman a energías y geometrías arbitrarias, incluyendo la fuerte amplificación de la señal en el modo óptico de cavidad y los efectos presentes en el borde del gap óptico. En el caso de los efectos electrónicos, estudiamos la interacción fuerte entre el modo óptico confinado y los estados excitónicos, analizando la formación de polaritones de cavidad y los cambios que estos producen sobre el proceso Raman para fonones acústicos. La utilización de fonones acústicos nos permite trabajar experimentalmente en doble resonancia con un mismo estado polaritónico y sobre todas las ramas polaritónicas, incluyendo la rama inferior, que es la relevante para la dinámica de polaritones en estados condensados. Los perfiles de amplificación Raman correspondientes son reproducidos correctamente utilizando un modelo de factorización de la dispersión Raman mediada por polaritones, que considera fenomenológicamente las vidas medias de los estados involucrados. En segundo lugar, la novedosa técnica de espectroscopía Raman de ultra-alta resolución desarrollada nos permite estudiar las cavidades acústicas de THz con un detalle sin precedentes. Midiendo el ancho de línea del modo acústico confinado de cavidad, demostramos por primera vez en forma experimental que el factor de calidad de estas nanoestructuras fonónicas puede ser controlado sistemáticamente por diseño. Experimentos en función de la temperatura muestran que el efecto de la anarmonicidad es marginal, aún a temperatura ambiente y frecuencias de THz. Basados en simulaciones de la dispersión Raman, mostramos que la eficiencia de estas cavidades acústicas de THz está limitada por el ensanchamiento inhomogéneo originado en fluctuaciones sub-monocapa en las interfaces. Sin embargo, los resultados presentados establecen claramente el potencial de las nanocavidades acústicas semiconductoras como resonadores para fonones de alta energía, con factores de calidad medidos de Q ~ 260 a 1 THz y de ~ 1200 a 237 GHz.